近日，我院光化学传感团队在高性能光电材料设计及化学传感研究方面取得系列进展，研究成果分别发表在Environmental Science and Technology、Small、Biosensors and Bioelectronics、Journal of Hazardous Materials等环境与化学领域的权威期刊。
光化学传感团队针对几类典型环境和生物毒物在分析过程中存在的无法原位监测、方法灵敏度和选择性无法满足复杂样品需求等关键科学问题开展了系列研究，发展了一系列金属/金属化物异质纳米材料的合成新方法，通过精准调控双组元金属纳米材料的组成、形貌、结构、尺寸和表面基团，实现材料磁性、光学和电学性能的有效调控，进一步揭示这些材料在生物/化学传感应用中的作用机制，达到全面提升分析性能目的。
基于Pd-Fe3O4纳米酶的生物硫醇传感探针
尽管基于纳米酶的比色测定已被广泛用于生物传感，但仍存在一些局限性，如纳米酶催化活性低、对被分析物敏感性差以及缺乏对结构-活性关系的了解。在题为Pd-Fe3O4 Janus nanozyme with rational design for ultrasensitive colorimetric detection of biothiols的研究工作中，光化学传感团队联合材料学院鲁效庆教授团队建立了一种基于密度泛函理论辅助设计的Pd-Fe3O4纳米酶，通过种子介导法制备的Pd-Fe3O4哑铃状纳米颗粒(DBNPs)具有均匀的异质二聚体纳米材料，开发了一种用于生物硫醇检测的超灵敏比色方法。超灵敏的生物硫醇检测可以从两个方面实现，一方面，由于哑铃结构中Pd和Fe3O4的协同作用，Pd-Fe3O4 DBNPs的过氧化物酶模拟活性较单个组分增强；另一方面，当目标生物硫醇分子存在时，其对Pd-Fe3O4纳米酶的抑制作用也显著增强，上述结果在实验和理论计算中均得到证实。这项工作不仅显示了哑铃型双金属纳米酶优异的功能，而且还为用于生物传感和生物医学应用的高性能纳米酶的设计提供了理论指导。该成果发表于分析化学领域知名期刊Biosensors and Bioelectronics，IF=10.618，化学专业本科生段伟和硕士研究生仇志伟、曹守福为共同第一作者，曾景斌教授和材料学院鲁效庆教授为共同通讯作者。
基于AgPt-Fe3O4-SiO2纳米材料的氟离子传感探针
在题为A Highly Specific Colorimetric Sensor for Fluoride by Triggering the Intrinsic Catalytic Activity of AgPt-Fe3O4 Hybrid Nanozyme Packaged in SiO2 Shells研究工作中，研究团队以密度泛函理论为依据，合成具有超高过氧化物纳米酶活性的AgPt-Fe3O4哑铃型颗粒，将其包裹于SiO2壳内部，制备AgPt-Fe3O4-SiO2纳米探针，利用惰性SiO2屏蔽探针的酶活性；由于SiO2壳性质极其稳定，仅在氟离子存在的条件下被刻蚀，其探针的酶活性暴露进而催化双氧水与底物反应显色；利用该特点，制备了一种针对氟化物（氟化氢、氟化盐等）的高特异性纳米探针，进一步利用静电纺丝技术将其制备成试纸条，可以用于复杂环境基质中氟化物的现场快速检测。该成果发表于环境化学领域顶级期刊Environmental Science and Technology，IF=9.028，硕士研究生仇志伟和段伟为共同第一作者，曾景斌教授为通讯作者。
发表于Small的封面论文
在题为Fatigue-resistant aerogel/hydrogel nanostructured hybrid for highly sensitive and ultrabroad pressure sensing的研究工作中，光化学传感团队首先利用自牺牲模板法制备出一维空心结构聚吡咯管的高弹性压敏聚吡咯气凝胶，随后以水凝胶为柔性基底封装气凝胶，该项复合策略不仅改善了压敏气凝胶在大压力作用时的传感功能“失效”，而且实现复合材料兼具低/高压力分辨的高灵敏以及宽压力量程监测。所制复合材料展示出高拉伸性（~500%应变）。在经历1000次的循环拉伸-恢复实验后，力学弹性特性仍然可以恢复至初始状态。此外，该复合材料可与单片机模块串级链接，作为具有无线传输功能的可穿戴传感器件。实现人体小肌肉群、大幅度关节摆动以及微弱脉搏等体征的全面监测。该项成果发表于材料化学领域知名期刊Small，IF=13.281，并被遴选为封面论文（Front Cover）。博士生黄剑坤为第一作者，曾景斌教授、阎子峰教授和美国加州大学河滨分校殷亚东教授为共同通讯作者。
氨气是用来判断高蛋白食品腐败程度的重要标志物之一。然而，目前氨气传感器灵敏度差、无法实现自动监测的缺点阻碍了它们在监测食品质量方面的应用。因此，团队提出在二维过渡金属碳化物（Ti3C2Tx，MXene）上原位生长 (001)TiO2的方法制备高性能氨气传感器。具有高活性（001）晶面的 TiO2与Ti3C2Tx界面处形成的肖特基结极大地促进了电子-空穴对的分离，在紫外光照射下(001)TiO2/ Ti3C2Tx传感器对30 ppm氨气的灵敏度是纯Ti3C2Tx的34 倍。密度泛函理论也进一步表明了001晶面的TiO2和Ti3C2Tx复合最有利于氨气吸附。最后，通过设计和开发基于NFC模块和微控制器的检测系统，实现了对新鲜猪肉、鱼和虾新鲜度的实时检测。该成果发表于环境化学领域知名期刊Journal of Hazardous Materials，IF=10.588，控制科学与工程学院张冬至教授为第一/通讯作者，曾景斌教授为共同通讯作者。
在题为Magnetic Relaxation Switching Immunoassay Based on Hydrogen Peroxide-Mediated Assembly of Ag@Au-Fe3O4 Nanoprobe for Detection of Aflatoxin B1的研究工作中，团队设计并合成了一种哑铃状的Au-Fe3O4纳米磁颗粒，并以其为磁探针，引入了一种过氧化氢（H2O2）介导的磁颗粒组装策略，将分散的Au-Fe3O4纳米磁颗粒组装为聚集态的磁颗粒簇，进而引起体系横向弛豫时间（T2）的变化。基于此策略，研究人员开发了一种新型的磁弛豫免疫传感器，并将其用于黄曲霉毒素B1的灵敏、稳定分析。该成果发表于材料化学领域知名期刊Small，IF=13.281，华中农业大学博士生董永贞和温聪颖副教授为共同第一作者，曾景斌教授和华中农业大学陈翊平教授为共同通讯作者。
该系列成果得到国家自然科学基金、山东省重大基础研究、青岛市科技惠民以及理学院青年学术创新团队项目资助。
相关论文链接：
https://doi.org/10.1021/acs.est.1c06453
https://doi.org/10.1016/j.bios.2021.113724
https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.127160
https://doi.org/10.1002/smll.202104596
https://doi.org/10.1002/smll.202104706